0.   引言

离子发动机又称离子推力器，是空间电推进技术的一种，属于静电式推进，具有比冲高、寿命长、推力调节范围大的优势，尤其适用于深空探测器的动力系统。其工作原理为：推进剂在放电室中被电离，形成正离子和自由电子混合的等离子体；正离子在离子光学系统（栅极）的静电场作用下加速喷出产生推力。离子发动机栅极组件作为产生推力的核心构件，其溅射腐蚀与磨损失效严重制约发动机的服役寿命^[1–3]。栅极组件的溅射腐蚀主要来源于中性推进剂原子和离子间发生的电荷交换（charge exchange, CEX）碰撞，此过程中CEX离子轰击栅极，引起栅极形貌变化^[4]；溅射出的栅极材料原子在加速栅和屏栅上再沉积，形成的尖峰和薄片甚至会导致栅间短路。

通常用差分溅射产额表征溅射原子的空间分布特性^[5-8]。差分溅射产额为单位立体角下的溅射原子数与总的入射离子数之比，用y(θ,φ)表示，其中：θ为离开栅极材料的溅射原子速度方向与材料表面法向之间的夹角，称为极角；φ为溅射原子速度方向和入射离子速度方向在材料表面上的投影线之间的夹角，称为方位角。基于二体碰撞的蒙特卡罗方法具有低成本、精度高、物理过程清晰的优势，被广泛应用于差分溅射产额研究^[8–10]。有研究^[11-12]模拟了入射能量在100 eV以下的Xe⁺正入射钼栅极材料的差分溅射产额分布，由于模型中原子间距的设置不是随机的，导致在材料表面法向的差分溅射产额结果相较于实验结果严重偏大。Kenmotsu等^[13]模拟了200 eV的Xe⁺正入射碳材料，发现其差分溅射产额分布轮廓对称且呈欠余弦分布。商圣飞等^[14]计算得到500 eV的Xe⁺正入射铜材料的溅射原子呈欠余弦分布，与实验结果基本吻合。Mahne等^[15]对比了斜入射和正入射条件下的差分溅射产额分布，观察到斜入射下差分溅射产额分布不再对称。陈明^[16]研究了斜入射条件下溅射原子的极角分布与入射角β（入射离子速度方向与材料表面法向的夹角）之间的关系，发现溅出原子的极角多数分布在40°～60°。以上研究仅关注在某单一方位角下差分溅射产额随极角的变化；而在斜入射条件下，差分溅射产额在空间表现出强烈的各向异性，需要采用多个方位角下的分布来全面表征差分溅射产额空间分布轮廓。

本文采用SDTrimSP程序研究在不同的离子入射能量、入射角度、入射气体种类下，钼（Mo）栅极材料的差分溅射产额分布特性，重点讨论斜入射条件下差分溅射产额随方位角的分布规律。将仿真结果通过Modified-Zhang公式进行拟合，形成溅射原子空间分布的公式描述，为溅射腐蚀—再沉积模型的精确建模提供输入，以实现离子发动机栅极组件腐蚀形貌的精确预测。

1.   差分溅射产额仿真模型

1.1   SDTrimSP溅射仿真模拟

本文采用SDTrimSP程序^[17]进行仿真计算，该程序可用于模拟粒子之间的碰撞过程。SDTrimSP是基于TRIM.SP开发的蒙特卡罗程序，其假设材料为零温（静态栅极材料原子速度为0）、非晶态且横向尺寸无限大。本研究所采用的靶材为一维，沿x方向进行分层，y和z方向取为无穷大，具体选用Mo栅极材料。原子核碰撞用二体碰撞近似（binary collision approximation, BCA）程序处理，以大量二体碰撞事件模拟离子轰击固体靶材的效应，并计算离子与栅极材料原子之间的碰撞。为了模拟非晶态靶材的特性，BCA程序通过将入射离子沿自由路径移动，并随机选择冲击参数来模拟散射过程。由于入射离子与栅极材料原子的原子核之间存在相互作用势，二者的运动方向发生偏折，入射离子能量会部分传递给栅极材料原子。在势函数的选择上，Krypton-Carbon（KrC）势和Ziegler-Biersack-Littmark（ZBL）势为通用的屏蔽库仑势函数，用于描述原子核间排斥和吸引的相互作用。鉴于KrC势在本文研究的能量范围内具有优势，特别是在模拟低能碰撞时表现更佳^[18]，本文仿真计算中选用KrC势。最后，利用SDTrimSP程序对运动的入射离子和目标反冲原子（离子碰撞后形成的运动的栅极材料原子）进行三维跟踪，直到它们的能量低于某个预设值或离开靶材区域。

1.2   差分溅射产额球面评估模型

为了评估差分溅射产额，需要对SDTrimSP的输出数据进行处理。评估差分溅射产额的数学模型如图1所示。球面立体角定义为球表面截取的面积与球半径平方之比，即${\text{d}}\omega = \dfrac{{{\text{d}}a}}{{{r^2}}} = \sin \theta {\text{d}}\theta {\text{d}}\varphi $。

图  1  差分溅射产额评估模型

Figure  1.  The differential sputterring yield assessment model

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差分溅射产额可以表示为

其中：y(θ,φ)为差分溅射产额，atom·ion^-1·str^-1；Y为总溅射产额，atom·ion^-1；N_a为溅射原子的数量；N_i为轰击在栅极材料上的离子数量；θ为极角，(°)；φ为方位角，(°)。

总溅射产额Y可由差分溅射产额分别沿着极角θ和方位角φ进行积分获得^[15]：

为了评估差分溅射产额的极角分布以及方位角分布，取极角间隔[θ₁, θ₂]和方位角间隔[φ₁, φ₂]，如图1中da区域。在本文中极角间隔取1.5°，方位角间隔取3°。因此在方位角间隔内（图1红色区域），认为差分溅射产额不变，获得该区域内溅射产额y_A为

在此方位角间隔下极角间隔内（图1黄色区域）的差分溅射产额值为y_a[θ₁,θ₂]，那么在该极角范围内的溅射原子数N_a[θ₁,θ₂]为

由式(4)可以得到：

对于离子入射角β=0°的特殊情况，由于差分溅射产额在2π范围内具有方位角同一性，所以式(5)可以简化为

1.3   Modified-Zhang溅射原子角分布公式

在获得仿真结果的基础上，采用Modified-Zhang溅射产额角分布公式（式(7)）对仿真结果进行拟合^[19]。后文中束流离子路径上差分溅射产额的获取使用式(7)，先将非0°的数据集进行拟合，再由拟合公式获得0°时的预测值。

其中：y_MZ为计算得到的Modified-Zhang差分溅射产额，atom·ion^-1·str^-1；Y为总溅射产额，atom·ion^-1；E^*为特征能量，eV；E为离子入射能量，eV；β为离子入射角，(°)。Y与E^*为自由拟合参数，采用最小二乘法获得最佳值；拟合结果与仿真结果之间的吻合程度采用标准差进行评估。

2.   差分溅射产额测量实验验证

2.1   差分溅射产额测量实验

差分溅射产额测量实验在JPHM800真空罐中进行。真空罐的直径为0.8 m，长度为1.8 m，其极限真空度可以达到5×10^-5 Pa，在溅射实验过程中真空度维持在5×10^-3 Pa。

实验使用的轰击源为射频离子源，通过放电室外缠绕的射频线圈通电产生的高频电磁场对放电室内的气体进行激发电离形成离子，离子经高电压双栅极加速引出形成离子束流。实验中使用的气体工质为氙气，经电离形成Xe⁺；实验中采用的栅极材料为金属Mo。离子源出口半径为1 cm，栅极电源可提供的离子能量范围为200～1200 eV。轰击Mo栅极材料的电流通过高精度数字万用表进行测量。为了减小离子源热辐射对溅射产额的影响，同时提高离子源工作的稳定性，通过水冷对射频离子源进行降温。离子束流中心位置正对栅极材料中心，距离离子源加速栅极18 cm。Mo栅极材料的夹持装置使用旋转位移台，旋转角度的变化通过高精度电机进行驱动，可保证其正对离子束流。本实验中，离子入射角β始终为0°；采用INFICON石英晶体微量天平（QCM）传感器测量系统对差分溅射产额进行收集，测量原理如图2所示。通过测量溅射粒子沉积到QCM上引起的共振频率的变化确定差分溅射产额。

图  2  差分溅射产额测量原理示意^[20]

Figure  2.  Principle schematic of differential sputtering yield measurement^[20]

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测量时，将QCM置于Mo栅极材料上方，通过摇杆支撑，以栅极材料中心为圆心作圆弧运动，获得溅射原子在不同极角下溅射粒子收集率R(θ)，单位为g·s^-1，收集时的极角步长为5°，每个位置收集时间10 min，以避免收集率随时间的波动，通过式(9)计算差分溅射产额：

式中：M_t为栅极材料的原子质量，amu；N_A为阿伏伽德罗常数；r_QCM为QCM到栅极材料表面的距离，cm；J为离子电流，A；q为离子电荷，C；A为QCM晶体面积，cm²。

此外，通过式(7)对实验测得的差分溅射产额进行拟合，可得到总溅射产额Y；还可以采用称重法^[7,21]由式(10)计算直接得到：

其中：m_i和m_f分别为溅射前/后的栅极材料质量，g；J_a为栅极材料收集到的平均电流，A；t为溅射时间，s；e为电子电荷量。

2.2   仿真结果与实验结果对比

通过QCM测量Xe⁺正入射Mo栅极材料的差分溅射产额，仿真模型中参数设置如下：Mo的数密度为0.064 53 Å^-3，表面结合能E_s为6.82 eV，离位能E_d为33.00 eV。

在极角坐标系下分别画出离子入射能量E为600 eV和1000 eV的差分溅射产额分布，如图3所示。由于离子入射角β为0°时，差分溅射产额分布呈现关于极角θ=0°的对称特征，因此本实验只测量了0°～90°的差分溅射产额值。由于离子入射角β在0°位置时处于离子路径上，该处的数据由式(7)外推得到。仿真结果再现了溅射原子的对称分布特性，与实验差分溅射产额的数值及分布比较一致。部分数据点之间存在误差的原因可能是仿真用的栅极材料是绝对光滑的，而实验中Mo栅极材料表面微观形貌较粗糙，从而导致离子并非按照理想的0°入射角轰击在栅极材料表面。

图  3  Xe⁺正入射Mo栅极材料的差分溅射产额仿真结果与实验结果对比

Figure  3.  Comparison between simulation and experimental results of differential sputtering yields of Xe⁺ bombarding Mo target at normal incidence

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SDTrimSP仿真得到的总溅射产额结果与QCM测量法以及称重法（质量损失法）得到的结果对比如表1所示，总溅射产额具有较好的一致性。

表  1  仿真和实验总溅射产额对比

Table  1.  Comparison between simulation and experimental results of total sputtering yields

方法	离子入射能量 E/eV	总溅射产额 Y/(atom·ion-1)
SDTrimSP仿真	600	0.681
	1000	1.048
QCM测量法	600	0.69
	1000	1.12
质量损失法	600	0.68
	1000	1.16

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3.   结果与讨论

3.1   Xe⁺入射能量对差分溅射产额的影响

图4所示为200～1000 eV的 Xe⁺正入射Mo栅极材料时的差分溅射产额分布。可以看出，在不同离子入射能量下，溅射原子的差分溅射产额分布呈现出球对称的特征，与能量的变化无关。然而随着离子入射能量的增加，分布轮廓发生了显著变化，由低能量下的欠余弦分布（心形分布）逐渐变成余弦分布^[22-25]。造成欠余弦分布的原因是重离子的能量太低，不足以产生级联碰撞，导致沿着栅极材料表面法向离开的溅射原子数相对减少^[26]。

图  4  不同入射能量的Xe⁺正入射Mo栅极材料的差分溅射产额分布

Figure  4.  Differential sputtering yields of Xe⁺ with various incident energies bombarding Mo target at normal incidence

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将图4中的数据点通过式(7)进行拟合获得对应的5条拟合曲线，如图5所示。可以看到，数据点可很好符合该拟合公式，直观体现了差分溅射产额随极角θ的余弦分布特征，采用式(7)对仿真数据的拟合参数总结见附表。对于入射能量为600和1000 eV的离子，采用式(7)拟合获得的总溅射产额Y值分别为0.614 atom·ion^-1和1.038 atom·ion^-1，与QCM实验测量结果间的偏差分别为11%和7.3%。差分溅射产额仿真数据点与公式(7)拟合结果的标准差分别为8.2%和4.6%。

图  5  不同入射能量下仿真数据的Modified-Zhang公式拟合结果

Figure  5.  Fitting results of the Modified-Zhang formula for simulation data at various incident energies

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3.2   Xe⁺入射角度对差分溅射产额的影响

选定1000 eV的Xe⁺以入射角β分别为30°、45°和60°轰击Mo栅极材料。当入射角β为30°时，在半球图（俯视图）中画出差分溅射产额的空间分布，如图6所示。

图  6  入射角β为30°时差分溅射产额的球面分布（俯视图）

Figure  6.  Spherical distributions of differential sputtering yields at incident angle of 30° (top view)

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与离子正入射（图4）进行对比，斜入射的差分溅射产额分布具有很强的前向性。从图6可以看出差分溅射产额呈现强烈的空间不均匀性：该特征在方位角φ=0°/180°时最为显著；随着方位角φ的逐渐增加这种前向性趋势逐渐减弱，当方位角φ=90°/270°时，这种前向趋势几乎消失。

在入射角β为30°、45°和60°时分别在极坐标中画出φ=0°/180°、15°/195°、30°/210°、45°/225°、60°/240°、75°/255°、90°/270°等7个方位角剖面下，差分溅射产额分布随极角θ的变化，如图7所示。当Xe⁺入射角β从30°增加到60°时，溅射分布向着更大的极角位置轻微偏移，在7个不同方位角剖面下差分溅射产额的极角分布在极角θ=0°附近重合：在之前的实验中也观察到了同样的现象^[27]，这是因为极角θ=0°的点所有方位角剖面都必须经过公共点。并且由图7可以发现φ=90°/270°时差分溅射产额的分布关于极角θ=0°对称，此时离子入射速度方向在该剖面上没有速度分量，因此溅射基本不受斜入射的影响，差分溅射产额分布仍表现为对称轮廓。

图  7  不同入射角β下Xe⁺轰击Mo栅极材料的差分溅射产额分布

Figure  7.  Differential sputtering yields for Xe⁺ bombarding Mo target at various incident angles

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此外，随着Xe⁺入射角的增大，差分溅射产额的最大值y_max都出现在φ=0°/180°剖面，且y_max对应的极角θ始终在45°附近。如图8所示，y_max值随着入射角β的增加呈现先增大后减小的趋势，并且在β=60°达到了最大值1.235 atom·ion^-1·str^-1；当β=90°时,离子束平行于Mo栅极材料，不会造成栅极材料溅射。

图  8  y_max随入射角β的变化

Figure  8.  Variation of y_max against angle of incidence β

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3.3   入射离子种类的影响

图9给出了在离子入射能量分别为200、600、1000、1400和2200 eV时，Ar⁺、Kr⁺、Xe⁺正入射Mo栅极材料的差分溅射产额分布。当入射能量＜1000 eV时，差分溅射产额分布轮廓Ar⁺＞Kr⁺＞Xe⁺，尤其在入射能量为200 eV时，Ar⁺对应的差分溅射产额分布轮廓远大于Kr⁺、Xe⁺的。随着离子入射能量的增加，Kr⁺对应的差分溅射产额分布轮廓逐渐向Ar⁺靠近，并在离子入射能量增大到1000 eV时超过Ar⁺的；当离子入射能量增加到1800 eV时，Xe⁺对应的差分溅射产额分布轮廓与Ar⁺的基本重合；离子入射能量继续增加差分溅射产额分布轮廓则出现Kr⁺＞Xe⁺＞Ar⁺。

图  9  不同能量的Ar⁺、Kr⁺和Xe⁺轰击Mo栅极材料的差分溅射产额分布

Figure  9.  Distributions of differential sputtering yields for Ar⁺, Kr⁺, and Xe⁺ bombarding Mo target at various incident energies

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不同能量区间的Ar⁺、Kr⁺、Xe⁺离子轰击Mo栅极材料，溅射产额大小及分布顺序的变化与粒子之间的碰撞紧密相关。如图10所示当荷能离子入射材料时，入射离子在栅极材料中与栅极原子发生碰撞经历入射和反射过程，两者均会引起原子的溅射。总溅射产额为入射和反射过程引发的溅射产额之和，而总溅射产额大对应的差分溅射产额分布轮廓也越大。

图  10  离子轰击Mo栅极材料的入射和反射过程示意

Figure  10.  Schematic of incidence and reflection processes of ions bombarding Mo target

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Ar⁺、Kr⁺、Xe⁺3种离子在入射和反射过程中引发的溅射产额随离子入射能量的变化规律如图11所示。在入射能量较低（200 eV）时，3种离子入射过程诱发的溅射产额基本一致，都约为0.1 atom·ion^-1。然而，Ar⁺反射过程引发的溅射远大于其他两种离子的，这是由于原子质量较小的Ar⁺（40 amu）轰击重粒子Mo（96 amu）时更容易发生反射，反射过程引发的溅射产额最为显著，因此离子入射能量为200 eV时，Ar⁺的总溅射产额最大。随着离子入射能量的增加，碰撞将向栅极材料深处发展，离子入射过程引发的溅射产额相比于反射过程成为主要部分，此时Kr⁺和Xe⁺入射过程引发的溅射产额超过了Ar⁺，且Kr⁺和Xe⁺入射过程引起的溅射产额基本一致，但Kr⁺反射过程引起的溅射产额明显高于Xe⁺的。因此离子入射能量较高（2200 eV）时，总溅射产额大小呈现出Kr⁺＞Xe⁺＞Ar⁺的规律。

图  11  离子入射过程与反射过程引起的溅射产额随离子入射能量的变化

Figure  11.  Variations of sputtering yields with incident energies of ions in ion incidence and reflection processes

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4.   结束语

本文对离子发动机栅极材料的差分溅射产额分布轮廓进行了数值仿真，系统研究了在离子的不同入射能量、入射角度和不同离子种类下，Mo栅极材料的差分溅射产额分布特性。通过实验对溅射产额进行了测量，并与仿真结果进行了对比，验证了计算模型的预测精度。得到以下结论：

1）离子正入射条件下，Mo栅极材料的差分溅射产额分布轮廓随离子入射能量的增大逐渐由欠余弦分布向余弦分布转变。

2）离子斜入射条件下，Mo栅极材料的差分溅射产额在不同方位角下表现出强烈的各向异性，最大差分溅射产额随着入射角增大呈现先增大后减小的趋势，并在入射角为60°时达到最大值。然而，最大差分溅射产额出现的极角位置不随离子入射角的增大而变化，基本保持在45°左右。

3）Ar⁺、Kr⁺、Xe⁺正入射Mo栅极材料时，当离子入射能量E＜1000 eV，差分溅射产额分布轮廓大小依次为Ar⁺＞Kr⁺＞Xe⁺；当1000 eV＜E＜1800 eV，差分溅射产额分布轮廓Kr⁺ ＞Ar⁺ ＞Xe⁺；当E＞1800 eV，差分溅射产额分布轮廓Kr⁺＞Xe⁺＞Ar⁺。

本文获得的Mo栅极材料差分溅射产额分布对补充离子电推进差分溅射数据具有重要意义，获得的差分溅射产额分布与入射离子能量以及角度的拟合函数，可指导栅极组件溅射—再沉积模型构建，有助实现栅极表面形貌腐蚀退化规律的精确预测。